Research Abstract
豊富な元素で構成される窒化物半導体の計算スクリーニングと高圧合成による発見
Discovery of earth-abundant nitride semiconductors by computational screening and high-pressure synthesis
2016年6月21日 Nature Communications 7 : 11962 doi: 10.1038/ncomms11962
窒化物半導体は、環境に優しく、地球上に豊富に存在する元素から成り、応用に適した電子物性を持っているため、魅力的である。しかし、窒化物の取りえる化学組成の種類が豊富であるにもかかわらず、現在実用化されている窒化物半導体は、窒化ガリウムとその合金にほぼ限定されている。今回我々は、第一原理計算を用いて、電子構造、安定性、ドーピングのしやすさの観点から、三元窒化亜鉛半導体のスクリーニングを行った。この方法によって、これまで報告されていなかったCaZn2N2を見いだした。この物質は、豊富に存在する元素により構成され、窒化ガリウムよりキャリアの有効質量が小さく、発光や吸光に適した直接遷移型であり、バンドギャップも元素置換により調節できる。高圧合成によってこの相が実現され、予測された通りの結晶構造とバンド端からの赤色フォトルミネッセンスを確認した。これ以外にも、これまで半導体としての報告がなかったCa2ZnN2、 Ba2ZnN2、Zn2PN3を含む計21種の有望な窒化物を提案することができた。これらの窒化物の多様なバンドギャップを考えると、今回の研究結果によって、窒化物半導体がエレクトロニクス、オプトエレクトロニクス、光起電力技術における、より広い範囲の応用に適合する可能性が拡がった。
Corresponding Authors
Nitride semiconductors are attractive because they can be environmentally benign, comprised of abundant elements and possess favourable electronic properties. However, those currently commercialized are mostly limited to gallium nitride and its alloys, despite the rich composition space of nitrides. Here we report the screening of ternary zinc nitride semiconductors using first-principles calculations of electronic structure, stability and dopability. This approach identifies as-yet-unreported CaZn2N2 that has earth-abundant components, smaller carrier effective masses than gallium nitride and a tunable direct bandgap suited for light emission and harvesting. High-pressure synthesis realizes this phase, verifying the predicted crystal structure and band-edge red photoluminescence. In total, we propose 21 promising systems, including Ca2ZnN2, Ba2ZnN2 and Zn2PN3, which have not been reported as semiconductors previously. Given the variety in bandgaps of the identified compounds, the present study expands the potential suitability of nitride semiconductors for a broader range of electronic, optoelectronic and photovoltaic applications.
