二重イオン化後の周期的H3+放出によってプローブされたメタノールカチオンにおけるコヒーレント振動
Coherent vibrations in methanol cation probed by periodic H3+ ejection after double ionization
2018年3月4日 Communications Chemistry 1 : 7 doi: 10.1038/s42004-017-0006-7
炭化水素分子が強いレーザー場にさらされると、3原子水素分子イオンH3+が放出される。今回我々は、数サイクル強レーザーパルスを用いたポンプ–プローブ法によって、メタノールジカチオンからのH3+放出を高い時間分解能で観測し、H3+の収量が長い時間にわたって周期的に増加することを見いだした。我々は、H3+放出が最も低い解離障壁を持つ分解チャネルであり、メタノールカチオンの振動波束が内側転回点へと戻るたびに、プローブパルスによってジカチオンのポテンシャルエネルギー面に投影され、H3+の収量が増大することを示した。また、我々は、H3+の収量の時間分解測定が、炭化水素カチオンの超高速原子核ダイナミクスの実時間追跡ばかりでなく、炭化水素カチオンの分子振動の振動数を高精度で決定するための効率的なツールとなることを示した。
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When hydrocarbon molecules are exposed to an intense laser field, triatomic hydrogen molecular ion, H3+, is ejected. Here we describe pump–probe measurements of the ejection of H3+ from methanol dication with high temporal resolution using intense few-cycle laser pulses and find a long-lasting periodic increase in the yield of H3+.We show that H3+ ejection is the lowest energy decomposition channel and that its yield is enhanced each time when the vibrational wave packet coming back to the inner turning point of methanol cation is projected onto the dication potential energy surface. We also show that the time-resolved measurement of the yield of H3+ is an efficient tool not only for probing ultrafast nuclear dynamics of hydrocarbon cations but also for deriving vibrational frequencies of hydrocarbon cations with high precision.
