酸化物半導体中に自己組織化して成長する金属ナノピラーによって高効率化する水分解光電極反応
Photoelectrochemical water splitting enhanced by self-assembled metal nanopillars embedded in an oxide semiconductor photoelectrode
2016年6月3日 Nature Communications 7 : 11818 doi: 10.1038/ncomms11818
太陽光の照射によって水を分解して水素を製造するプロセスは持続可能なエネルギーシステムとして注目を浴びている。反応効率を向上させるために、ナノワイヤー、ナノチューブ、ヘテロ構造、ナノコンポジットなど様々なナノ構造の作製が試みられてきている。今回、我々は自己組織化するナノコンポジット結晶を用いて、フォトキャリアの電荷分離過程の効率と水分解光電極の反応効率をそれぞれ向上させることに成功した。機械的にも丈夫なナノコンポジット構造は半導体の母体結晶の中に自己組織化した金属ナノピラー（ナノ柱状構造）を有している。ナノピラー周辺にはショットキー接合が形成し、この内部電界によってホールと電子のペアが分離し、ホールはナノピラー構造の中を通って薄膜表面に到達し、水分子と反応し分解する。特にイリジウム（Ir）金属のナノピラーを埋め込んだIrドープSrTiO3は、水の酸化反応において水分解光電極として良好な動作性能を示し、400〜600nmの可視光領域において、80%を超える高い効率で吸収した光を化学燃料に変換できることを実証した。
Corresponding Authors
Production of chemical fuels by direct solar energy conversion in a photoelectrochemical cell is of great practical interest for developing a sustainable energy system. Various nanoscale designs such as nanowires, nanotubes, heterostructures and nanocomposites have been explored to increase the energy conversion efficiency of photoelectrochemical water splitting. Here we demonstrate a self-organized nanocomposite material concept for enhancing the efficiency of photocarrier separation and electrochemical energy conversion. Mechanically robust photoelectrodes are formed by embedding self-assembled metal nanopillars in a semiconductor thin film, forming tubular Schottky junctions around each pillar. The photocarrier transport efficiency is strongly enhanced in the Schottky space charge regions while the pillars provide an efficient charge extraction path. Ir-doped SrTiO3 with embedded iridium metal nanopillars shows good operational stability in a water oxidation reaction and achieves over 80% utilization of photogenerated carriers under visible light in the 400- to 600-nm wavelength range.
