個々のハロゲン化鉛ペロブスカイト粒における空間的に分離された自由キャリア集団と励起子

室温におけるヨウ化鉛メチルアンモニウムペロブスカイト（MAPbI₃）の電荷キャリアの性質は、依然として多くの議論の的である。今回我々は、単一のMAPbI₃結晶粒の内部に、ナノメートルの長さスケールで強い空間的不均一性が存在しており、自由キャリア集団と励起子集団が共存していることを実証している。この不均一な集団は、アンサンブル測定では隠れてしまうが、バンドギャップを超える光励起については緩和ダイナミクスが空間的に分解される特徴がある。我々は、スペクトル分解過渡吸収顕微鏡法を用いて、個々の結晶粒の全域においてバンド端吸収の赤方偏移と青方偏移の両方を直接観測している。これらの偏移は、ホットキャリアによる動的なシュタルクシフトと励起子遷移の遮蔽に起因する。こうした観測結果は、電荷キャリアの素性に関する長年の議論に対処するのに役立ち、励起子と自由キャリアは共存するが、数百ナノメートルの長さスケールで空間的に分離されていることを示している。