単一ナノ共振器モードとの結合による照度0.5 W cm⁻²未満における高輝度単一ナノ結晶アップコンバージョン

ランタニドドープナノ結晶は、バイオイメージング、光起電力、触媒作用、ディスプレイ、偽造防止、センシング、レーザーを含むさまざまな分野において、アンチストークス発光体として活発に追求されている。こうした応用の成功は、低励起下における高い輝度に大きく依存している。アップコンバージョンルミネッセンスを増強するために、内的なナノ結晶の材料特性（組成、ドーピング、結晶構造や表面構造）を向上させると同時に、プラズモニック結合を用いて外的な光学応答が設計されている。しかし、目覚ましい進歩にもかかわらず、アップコンバージョン輝度は依然として応用に必要な値を下回っており、プラズモン増強アップコンバージョンはまだ系統的によく理解されていない。今回我々は、理解における重要な概念的進展を報告するとともに、単一プラズモニックナノ共振器モードとの結合を通したかつてない輝度の単一ナノ結晶のアップコンバージョンを実証している。我々は、内的処理と外的処理を統合して用いて、in situ制御された単一ナノ結晶レベルの研究結果を提示し、プラズモニック増強の飽和という現象を実験で明確に実証する。我々は、この飽和がドーピングに依存することを示し、アップコンバージョンルミネッセンスの2.3 × 10⁵倍の増強を報告する。さらに重要なことに、我々は、超高輝度アップコンバージョンナノ材料を開発する新しい戦略を概説し、0.45 W cm⁻²という超低励起強度において30 nm未満の単一ナノ結晶によって毎秒最高560個の検出光子が得られ得ることを実証する。こうした知見は、ランタニドドープナノ結晶における光物理学と材料科学の関連の確立に役立つとともに、さまざまな用途に最適なアップコンバージョンナノ材料の設計を容易にする。