ねじれ二次元ファンデルワールス界面からなる三次元非線形光学材料

新しい非線形応答を可能にするために、おおむね約100 nmのスケールの構造単位（メタ原子）を組織化することによってメタマテリアルが作製されている。しかし、原子対称性を真に変化させ、新しい非線形応答を可能にするには、数オングストロームまで原子スケールで制御する必要がある。今回我々は、個々の二次元ファンデルワールス界面の精密な制御とねじれによって、三次元非線形光学材料を実現したことを報告する。具体的には、4層WS₂を倍数個（例えば、4層、8層といったように）重ねた積層体に擬似らせん対称性を加えることによって、新しい非線形結晶が実現された。作製した三次元結晶の非線形感受率と円偏光選択性は、天然WS₂と根本的に異なっており、これは、独特な光学特性を持つメタマテリアルの作製技術の微小版を実証している。さらに我々は、新たに可能になった非線形性が、界面の数と励起波長を制御することによって増大することを示す。今回の知見は、厚さ数ナノメートルの単位格子からバルク材料までスケーラブルな人工的原子配置において、固有の非線形性を再設計する新しい方法を示唆するものである。