アト秒分解非双極子光イオン化ダイナミクス

光物質相互作用は、通常は電気双極子近似の範囲内で記述され、磁場成分と、関連する電子の長さスケールにわたる光電場の空間変動の両方が無視される。光イオン化における非双極子効果は、赤外ドメインから軟X線ドメインまで微小であることが明らかになっており、これまで報告された全ての非双極子観測は、単一パルス単色測定に限られていた。今回我々は、アト秒時間分解分光法を非双極子相互作用領域に発展させたことを報告する。我々は、ヘリウム原子に対して自己参照型アト秒光電子干渉法を用いて、近赤外レーザー場の磁場成分によって駆動される、15 pm領域における光伝搬方向の電子のサブサイクル運動を分解した。さらに我々は、光電子収率の前方–後方非対称性をアト秒分解能で分解することによって、電気双極子遷移と電気四重極子遷移の間の15 ± 10 asの時間遅延を測定した。こうした基礎的知見は、非双極子時間依存シュレディンガー方程式に基づく第一原理計算によって裏付けられた。