ハイブリッド型ハロゲン化鉛ペロブスカイトの電子–正孔相互作用における微細構造の役割

有機–無機ハロゲン化金属ペロブスカイトを用いることによって、高い電力変換効率を示す太陽電池や、有望な性能を示すさまざまな光電子デバイスが得られることが実証されている。こうしたペロブスカイト材料における束縛電子–正孔対の存在と安定性や、さまざまな構成のデバイスを動作させる上で束縛電子–正孔対が果たす役割は、依然として議論の的になっている。今回我々は、光学分光法とマルチスケールモデリングを組み合わせ、多結晶化度と温度の関数として特性を評価することによって、電子–正孔相互作用が材料の微細構造に敏感であることを実証している。多結晶の無秩序さによって長距離秩序が妨げられ、サイズが小さい結晶に見られる静電ポテンシャルの変動によって励起子形成が抑制されるが、同じ組成でサイズの大きい結晶は、明確な励起子状態を示す。我々は、作製手順と形態がペロブスカイトの性質に強い影響を及ぼし、自由キャリア領域と励起子領域の両方が存在可能になり、光電子デバイスへの応用に大きな影響を与えると考える。