Research Abstract
テラヘルツ電場による電子型有機強誘電体の分極振幅の超高速変調
強誘電分極をテラヘルツのタイムスケールで制御することは困難である。それは、磁壁の運動が一般にはるかに長いタイムスケールで生じるからである。本稿で著者らは、テラヘルツポンプ-プローブ技術を用いて、有機材料の電子強誘電性を制御した。
Ultrafast modulation of polarization amplitude by terahertz fields in electronic-type organic ferroelectrics
2013年10月17日 Nature Communications 4 : 2586 doi: 10.1038/ncomms3586
強誘電体は、しばしば大きな電気光学効果や非線形光学効果示すが、それらは、それぞれ光の偏光回転や周波数変換に利用することができる。強誘電分極の振幅をピコ秒の時間領域で変調できれば、電気光学効果や非線形光学効果を通したテラヘルツで繰り返す光スイッチングを実現できるであろう。今回、我々は、有機強誘電体テトラチアフルバレン–p–クロラニル（TTF-CA）において、テラヘルツ電場によって強誘分極の振幅を高速変調できることを示す。この化合物では、交互に積み重なったドナー（TTF）分子とアクセプター（CA）分子がスピン・パイエルス機構を介して二量体化しており、各々の二量体内部の電荷移動によって、電子型強誘電性と呼ばれる新しいタイプの強誘電性が生じる。過渡的な反射率と第二高調波発生の変化を測定することによって、テラヘルツ電場により二量体内部の電荷移動が強く変調され、巨視的な分極にサブピコ秒の変調が誘起されることを実証した。その高速の分極変調に引き続いて、二量体分子変位のコヒーレント振動が生じることが明らかとなった。これは、各々の分子のスピンモーメントの変調によって説明される。
宮本 辰也1, 矢田 祐之1, 山川 大路1 & 岡本 博1
- 東京大学大学院 新領域創成科学研究科
Ferroelectrics sometimes show large electro-optical and non-linear optical effects, available for polarization rotation and frequency conversion of light, respectively. If the amplitude of ferroelectric polarization is modulated in the picosecond time domain, terahertz repetition of optical switching via electro-optical and non-linear optical effects would be achieved. Here we show that polarization amplitude can be rapidly modulated by a terahertz electric field in an organic ferroelectric, tetrathiafulvalene-p-chloranil (TTF-CA). In this compound, alternately stacked donor (TTF) and acceptor (CA) molecules are dimerized via the spin-Peierls mechanism, and charge transfer within each dimer results in a new type of ferroelectricity called electronic-type ferroelectricity. Using a terahertz field, the intradimer charge transfer is strongly modulated, producing a subpicosecond change in the macroscopic polarization, which is demonstrated by transient reflectivity and second-harmonic generation measurements. Subsequently, coherent oscillation of the dimeric molecular displacements occur, which is explained by the modulation of the spin moment of each molecule.
