Research Abstract
リモート励起スイッチング蛍光顕微鏡法による単一分子蛍光の点拡がり関数の可視化
Visualization of molecular fluorescence point spread functions via remote excitation switching fluorescence microscopy
2015年2月17日 Nature Communications 6 : 6287 doi: 10.1038/ncomms7287
分子吸収、発光、散乱過程を金属ナノ粒子の表面プラズモンポラリトンとの結合によって増強することは、プラズモニクス分野において（生）化学センシング、集光、光触媒反応への応用を目指す上で重要な課題となっている。しかしながら、金属ナノ粒子付近の単分子発光の点拡がり関数は、蛍光団の光分解、バックグラウンド発光、プラズモニック構造体による散乱のせいで、依然として評価が困難である。今回我々は、金属ナノワイヤーを伝搬するプラズモンを用いて蛍光団をリモート励起することにより、この問題を克服した。実験によって、単一分子蛍光の複雑な一連の点拡がり関数が明らかになり、こうした点拡がり関数がナノワイヤーの大きさだけでなく、分子遷移双極子の位置や配向にも依存することがわかった。今回の研究結果は、単分子領域センシング、金属ナノ粒子を用いた超解像度イメージングの両者に影響を与えるとともに、金属ナノ粒子の高速サイズ選別や、遠方場光学イメージングによる金属ナノ粒子表面の分子配向および結合位置の予測に向けて可能性を開くものである。
Liang Su, Gang Lu, Bart Kenens, Susana Rocha, Eduard Fron, Haifeng Yuan, Chang Chen, Pol Van Dorpe, Maarten B. J. Roeffaers, Hideaki Mizuno, Johan Hofkens,, James A. Hutchison & Hiroshi Uji-i
Corresponding Author
The enhancement of molecular absorption, emission and scattering processes by coupling to surface plasmon polaritons on metallic nanoparticles is a key issue in plasmonics for applications in (bio)chemical sensing, light harvesting and photocatalysis. Nevertheless, the point spread functions for single-molecule emission near metallic nanoparticles remain difficult to characterize due to fluorophore photodegradation, background emission and scattering from the plasmonic structure. Here we overcome this problem by exciting fluorophores remotely using plasmons propagating along metallic nanowires. The experiments reveal a complex array of single-molecule fluorescence point spread functions that depend not only on nanowire dimensions but also on the position and orientation of the molecular transition dipole. This work has consequences for both single-molecule regime-sensing and super-resolution imaging involving metallic nanoparticles and opens the possibilities for fast size sorting of metallic nanoparticles, and for predicting molecular orientation and binding position on metallic nanoparticles via far-field optical imaging.
