二酸化炭素の多炭素炭化水素および酸素化物への還元のための金属を含まない電極触媒
A metal-free electrocatalyst for carbon dioxide reduction to multi-carbon hydrocarbons and oxygenates
2016年12月13日 Nature Communications 7 : 13869 doi: 10.1038/ncomms13869
二酸化炭素のより高エネルギーの液体燃料や化学物質への電解還元は、再生可能エネルギー変換技術として有望だが、難しくもある。二酸化炭素の還元のために今までにスクリーニングされた電極触媒には金属、合金、有機金属、層状物質、炭素ナノ構造などがあるが、このうち銅だけが、かなり高効率での炭化水素と多炭素酸素化物の形成の選択性を示す。しかし、ほかの多くの電極触媒は、一酸化炭素やギ酸塩の生成を促進する。我々は今回、ナノメートルサイズのNドープグラフェン量子ドット（NGQD）が、二酸化炭素の多炭素炭化水素と酸素化物への電気化学的還元に触媒作用を及ぼし、そのファラデー効率と電流密度は高く、過電圧は低いことを報告する。このNGQDは、二酸化炭素還元において最大90％の高い総ファラデー効率と、45％に達するエチレンとエタノールへの変換選択性を示す。NGQDに触媒された二酸化炭素還元のC2、C3生成物分布と生産速度は、銅ナノ粒子電極触媒でのそれらに匹敵する。
Corresponding Authors
Electroreduction of carbon dioxide into higher-energy liquid fuels and chemicals is a promising but challenging renewable energy conversion technology. Among the electrocatalysts screened so far for carbon dioxide reduction, which includes metals, alloys, organometallics, layered materials and carbon nanostructures, only copper exhibits selectivity towards formation of hydrocarbons and multi-carbon oxygenates at fairly high efficiencies, whereas most others favour production of carbon monoxide or formate. Here we report that nanometre-size N-doped graphene quantum dots (NGQDs) catalyse the electrochemical reduction of carbon dioxide into multi-carbon hydrocarbons and oxygenates at high Faradaic efficiencies, high current densities and low overpotentials. The NGQDs show a high total Faradaic efficiency of carbon dioxide reduction of up to 90%, with selectivity for ethylene and ethanol conversions reaching 45%. The C2 and C3 product distribution and production rate for NGQD-catalysed carbon dioxide reduction is comparable to those obtained with copper nanoparticle-based electrocatalysts.
