KTaO3粒子のエッジに成長させたTa3N5ナノロッド単結晶による水の完全分解
Overall water splitting by Ta3N5 nanorod single crystals grown on the edges of KTaO3 particles
2018年9月3日 Nature Catalysis 1 : 9 doi: 10.1038/s41929-018-0134-1
光触媒微粒子表面での一段階励起による水の完全分解は、太陽光から水素へのスケーラブルなエネルギー変換を行う単純な方法であるが、可視光下での活性が高い光触媒がなかった。Ta3N5光触媒は優れた可視光吸収性を示すが、その欠陥において強い電荷再結合が起こるため、水の完全分解が実現されていなかった。今回我々は、短時間の窒化物形成過程においてカリウム種を揮発させることによって、格子整合した立方晶KTaO3粒子表面にTa3N5ナノロッドを高速で成長させたことを示す。KTaO3のエッジ部に選択的に生成されたTa3N5 ナノロッドは、各ロッドが空間的に隔てられており、粒界のない明確な単結晶であった。単結晶Ta3N5ナノロッドは、Rh/Cr2O3助触媒と併用すると、可視光や擬似太陽光の下で非常に高い効率で水を水素と酸素に分解した。今回の知見は、太陽光による水分解において、構造欠陥のないナノ構造単結晶光触媒が重要であることを実証している。
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Although one-step-excitation overall water splitting on a particulate photocatalyst is a simple means of performing scalable solar-to-hydrogen energy conversion, there is a lack of photocatalysts with significant activity under visible light. Despite its superior visible-light absorption, the Ta3N5 photocatalyst has not accomplished overall water splitting due to strong charge recombination at defects. Here, we show rapid growth of Ta3N5 nanorods on lattice-matched cubic KTaO3 particles through the volatilization of potassium species during a brief nitridation process. The Ta3N5 nanorods generated selectively on the edge of KTaO3 are spatially separated and well-defined single crystals free from grain boundaries. When combined with the Rh/Cr2O3 co-catalyst, the single-crystal Ta3N5 nanorods split water into hydrogen and oxygen very efficiently under visible light and simulated sunlight. Our findings demonstrate the importance of nanostructured single-crystal photocatalysts free from structural defects in solar water splitting.
