Research Abstract

グラファイトでは熱平衡に達しないホットエレクトロンによって光学ホットフォノンが超高速に生成される

Non-thermal hot electrons ultrafastly generating hot optical phonons in graphite

2011年8月19日 Scientific Reports 1 : 64 doi: 10.1038/srep00064

衝撃を加えた後の非平衡ダイナミクスを研究することで、種々の励起がどう連動しているかを調べることができる。電子励起と格子振動の織り成すダイナミクスは、しばしば2温度モデル(TTM)に基づいて理解される。このモデルでは、光パルス照射によって、まず電子系の温度Telが上昇する。このとき格子系の温度Tlはまだ低いままである。引き続いて、高温になった電子系によって、Tel = Tlとなるまで格子系が加熱される。この時系列は、電子どうしの散乱が電子とフォノンの散乱よりはるかに高い頻度で起きるという仮定に基づいている。本論文では、半金属グラファイトの超高速ダイナミクスがTTMから著しく逸脱していることを報告する。グラファイトを時間分解光電子分光法(TrPES)で調べたところ、いまだTelが定義できない初期の時点から、電子系のダイナミクスに連動する光学フォノンがすでに生じている兆候が観測された。この結果は、グラファイトにおいてTTMの範疇を超えた超高速で高効率のフォノン生成メカニズムが存在することを示しており、おそらく非熱的な電子分布の持続時間が長いことに関係していると考えられる。

石田 行章1,2, 富樫 格2, 山本 和矢2,3, 田中 正志1, 谷内 敏之1, 木須 孝幸1, 中嶋 誠1, 末元 徹1 & 辛 埴1,2,4

  1. 東京大学物性研究所
  2. 独立行政法人 理化学研究所 播磨研究所 放射光科学総合研究センター
  3. 大阪府立大学大学院工学研究科
  4. 独立行政法人 科学技術振興機構
Investigation of the non-equilibrium dynamics after an impulsive impact provides insights into couplings among various excitations. A two-temperature model (TTM) is often a starting point to understand the coupled dynamics of electrons and lattice vibrations: the optical pulse primarily raises the electronic temperature Tel while leaving the lattice temperature Tl low; subsequently the hot electrons heat up the lattice until Tel = Tl is reached. This temporal hierarchy owes to the assumption that the electron-electron scattering rate is much larger than the electron-phonon scattering rate. We report herein that the TTM scheme is seriously invalidated in semimetal graphite. Time-resolved photoemission spectroscopy (TrPES) of graphite reveals that fingerprints of coupled optical phonons (COPs) occur from the initial moments where Tel is still not definable. Our study shows that ultrafast-and-efficient phonon generations occur beyond the TTM scheme, presumably associated to the long duration of the non-thermal electrons in graphite.

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